氣溶膠黑碳（BC）是一種短周期氣候污染物，在極端氣候事件和海洋碳循環(huán)中發(fā)揮著重要作用。長(zhǎng)期以來，海洋氣溶膠BC來源的定量解析是一項(xiàng)技術(shù)挑戰(zhàn)。中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所博士后耿曉飛與張干研究員等，與澳大利亞James Cook大學(xué)Michael Bird教授等合作，運(yùn)用基于催化加氫技術(shù)的雙碳同位素（ 13C- 14C）分析，定量分析了南海和東北印度洋氣溶膠黑碳的濃度和來源，討論了BC大氣沉降對(duì)海洋碳循環(huán)的影響。
研究發(fā)現(xiàn)，氣溶膠BC的濃度和 13C- 14C均表現(xiàn)出顯著的空間異質(zhì)性。根據(jù) 13C BC- 14C BC的空間分布特征，本研究在南海和東北印度洋識(shí)別出氣溶膠BC的六個(gè)雙碳同位素省（圖1），并將其命名為“靠近中國(guó)大陸的南海海域”、“南海偏遠(yuǎn)海域”、“靠近東南亞的印度洋海域”、“印度洋偏遠(yuǎn)海域”“馬六甲海峽”和“巽他海峽”。
圖1 南海和東北印度洋氣溶膠BC的雙碳同位素特征
基于同位素質(zhì)量守恒模型，本研究發(fā)現(xiàn)化石燃料燃燒和生物質(zhì)燃燒對(duì)南海和東北印度洋氣溶膠BC的貢獻(xiàn)分別為50.3 12.3%（28-82%）和49.7 12.3%（18-72%）。如圖2所示，馬六甲海峽（0.49 0.02 g C m -3）、南海北部（0.33 0.16 g C m -3）和孟加拉灣附近的印度洋海域（0.23 0.16 g C m -3）是化石源BC的高濃區(qū)。而只有馬六甲海峽（0.29 0.01 g C m -3）和孟加拉灣附近的印度洋海域（0.34 0.22 g C m -3）是生物質(zhì)燃燒源BC的高濃區(qū)。研究結(jié)果表明中國(guó)和東南亞是化石源BC的主要陸地來源，而只有東南亞是生物質(zhì)燃燒源BC的主要來源。
圖2 化石燃料燃燒和生物質(zhì)燃燒對(duì)氣溶膠BC貢獻(xiàn)的空間分布特征
基于大量的 13C BC- 14C BC數(shù)據(jù)，本研究利用貝葉斯模型對(duì)各同位素省的BC來源進(jìn)行了更為細(xì)致的定量解析。結(jié)合航運(yùn)BC排放模擬、金屬元素示蹤和氣團(tuán)后向軌跡等綜合分析，本研究對(duì)BC來源進(jìn)行了更為深入的討論。結(jié)果顯示，液體化石燃料燃燒和C 3植物燃燒是本研究海域氣溶膠BC的主要來源（圖3）。其中，來自船舶排放和臨近陸地的液體化石燃料燃燒是同位素省“靠近中國(guó)大陸的南海海域”（53.5%）、“馬六甲海峽”（53.4%）和“印度洋偏遠(yuǎn)海域”（40.7%）的氣溶膠BC的主導(dǎo)來源。C 3植物燃燒是同位素省“靠近東南亞的印度洋海域”（55.8%）、“印度洋偏遠(yuǎn)海域”（41.3%）和“南海偏遠(yuǎn)海域”（40.0%）的主要來源。燃煤和C4植物燃燒對(duì)氣溶膠BC的貢獻(xiàn)相對(duì)較小，同樣表現(xiàn)現(xiàn)出了明顯的空間異質(zhì)性。燃煤和C 4植物燃燒對(duì)“巽他海峽”和“南海偏遠(yuǎn)海域”氣溶膠BC的貢獻(xiàn)高于其它海域。
圖3 各雙碳同位素省氣溶膠BC的來源解析和氣團(tuán)后向軌跡
溶解態(tài)BC（DBC）是溶解態(tài)有機(jī)質(zhì)（DOM）的難降解組分，約占海洋DOM碳池（662 Pg）的2-6%。因此，DBC的收支是理解海洋碳循環(huán)的關(guān)鍵。河流輸送（18-26.5 Tg yr -1）曾被認(rèn)為是海洋DBC的主要來源。然而，近期的研究發(fā)現(xiàn)河流 13C DBC與海洋 13C DBC相差約6‰，因此可能存在與海洋DBC碳同位素相似的其他重要來源。本研究發(fā)現(xiàn)海洋氣溶膠BC與海水DBC表現(xiàn)出相似的雙碳同位素特征（圖4），因此建議BC大氣沉降可能是海洋DBC的重要來源。盡管本研究中氣溶膠BC的 13C- 14C測(cè)定基于催化加氫技術(shù)，而DBC的 13C- 14C測(cè)定基于苯多羧酸法，但是這兩種方法測(cè)定 13C- 14C表現(xiàn)出一定的可比性。
圖4 （a）氣溶膠BC、海水DBC和河水DBC的 13C特征；（b）氣溶膠BC和海水DBC的 14C特征
本研究觀測(cè)到南海和東北印度洋氣溶膠BC的濃度和 13C- 14C特征具有高度的空間異質(zhì)性。孟加拉灣附件的印度洋海域、馬六甲海峽和南海北部是化石源BC的高濃區(qū)；其中，前兩個(gè)海域也是生物質(zhì)燃燒源BC的高濃區(qū)。根據(jù)雙碳同位素的空間分布特征，本研究將氣溶膠BC劃分為6個(gè)同位素省，每個(gè)省都表現(xiàn)出不同的來源。此外，我們建議大氣BC沉降是表層海水DBC的潛在重要來源。
相關(guān)論文發(fā)表于ES&T，并入選當(dāng)期副封面文章。
論文信息：Geng, X.（耿曉飛）; Haig, J.; Lin, B.（林勃機(jī)）; Tian, C.（田崇國(guó)）; Zhu, S.（朱三元）; Cheng, Z.（成志能）; Yuan, Y.（袁宇鵬）; Zhang, Y.（張艷）; Liu, J.（劉俊懿）; Zheng, M.（鄭玫）; Li, J.（李軍）; Zhong, G.（鐘廣財(cái)）; Zhao, S.（趙時(shí)真）; Bird, M. I.; Zhang, G.（張干）, Provenance of Aerosol Black Carbon over Northeast Indian Ocean and South China Sea and Implications for Oceanic Black Carbon Cycling. Environmental Science & Technology 2023. 57, 35, 13067–13078
論文入選當(dāng)期ES&T副封面
附件下載：