科研進(jìn)展
  • 廣州地化所魏洪燕、陳情澤等-EST:黏土礦物對Fe(II)催化水鐵礦相轉(zhuǎn)化的影響及其制約機(jī)制
    ?納米礦物(含礦物納米顆粒)廣泛分布于反應(yīng)活躍、構(gòu)成復(fù)雜的地球表層環(huán)境中,具有種類多、含量大、活性強(qiáng)等特點(diǎn),其生成機(jī)制、微觀結(jié)構(gòu)、表面反應(yīng)性、相轉(zhuǎn)變過程以及參與的重要地質(zhì)地球化學(xué)過程等,近年來受到礦物學(xué)與相關(guān)領(lǐng)域?qū)W科的共同關(guān)注,已成為礦物學(xué)研究的前沿領(lǐng)域。?水鐵礦作為Fe(III)水解過程中最先形成的鐵(氫)氧化物,是一種普遍存在于地表環(huán)境中的納米礦物,其表面反應(yīng)活性強(qiáng)且易發(fā)生相轉(zhuǎn)變。水鐵礦的相轉(zhuǎn)變過程能顯著影響地表含鐵礦物的分布與組成,進(jìn)而改變鐵元素的全球循環(huán)和生物可利用性,并能通過復(fù)雜的表/界面作用過程影響其他元素的遷移轉(zhuǎn)化,具有重要的環(huán)境和地球化學(xué)意義。研究表明,F(xiàn)e(II)能顯著加速水鐵礦的轉(zhuǎn)化過程,可在短時間內(nèi)制約鐵(氫)氧化物形成及共存元素歸趨,近年來受到了人們的廣泛關(guān)注。黏土礦物是自然界中廣泛分布的另一類典型納米礦物,其比表面積大、反應(yīng)活性高,在自然環(huán)境中常常與水鐵礦形成異質(zhì)聚集體。然而,黏土礦物對Fe(II)催化水鐵礦相轉(zhuǎn)化過程的影響及其作用機(jī)制仍不清楚。了解該過程的微觀機(jī)制有助于加深我們對地表環(huán)境中鐵(氫)氧化物形成過程的認(rèn)識,同時也為預(yù)測其他共存元素的歸趨提供理論基礎(chǔ)。?針對上述問題,中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所礦物學(xué)團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了黏土礦物在還原條件下對Fe(II)催化水鐵礦相轉(zhuǎn)化過程的制約,重點(diǎn)考察了黏土礦物種類(蒙脫石Mnt、伊利石Ilt、高嶺石Kln)及黏土礦物和水鐵礦(Fhy)的復(fù)合方式(二者物理混合(Fhy&clay)、在黏土礦物表面原位生長水鐵礦(Fhy/clay))的影響,主要得到以下認(rèn)識:?(1)黏土礦物通過分散水鐵礦團(tuán)聚體,加速其與Fe(II)的體相電子轉(zhuǎn)移,促進(jìn)轉(zhuǎn)化中間產(chǎn)物活性Fe(III)產(chǎn)生,并提升其在礦物表面的平均濃度,進(jìn)而改變水鐵礦的轉(zhuǎn)化速率和產(chǎn)物類型(圖1);(2)與伊利石和高嶺石相比,蒙脫石由于具有更高陽離子交換能力,可通過離子交換過程直接吸附Fe(II)或活性Fe(III),降低Fe的可利用性并延緩其再結(jié)晶過程(圖2),這使蒙脫石體系中活性Fe(III)可長期保留,且不生成磁鐵礦;(3)黏土礦物可作為模板誘導(dǎo)特殊形態(tài)鐵(氫)氧化物生成,如星狀孿晶針鐵礦和六方片狀磁鐵礦(圖3)。?上述結(jié)果表明,黏土礦物可通過復(fù)雜的機(jī)制顯著影響Fe(II)催化水鐵礦的轉(zhuǎn)化速率、產(chǎn)物類型及形貌特征(圖4)。本研究從原子/分子尺度闡明了黏土礦物在調(diào)控水鐵礦相變過程中的復(fù)雜機(jī)制,對理解不同鐵(氫)氧化物的形成及預(yù)測共存污染物的遷移轉(zhuǎn)化過程具有重要意義。?本研究獲得國家自然科學(xué)基金杰出青年項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、廣東省杰出青年基金等項(xiàng)目聯(lián)合資助。相關(guān)成果近期發(fā)表于Environmental Science & Technology。?論文信息:Wei H. (魏洪燕),Wei S. (韋壽淑),Chen Q.* (陳情澤),Yang Y. (楊奕煊),Liu X. (劉洵),Long S. (龍?jiān)娗?,Liu J.* (劉晶),Zhu J. (朱建喜),Zhu R. (朱潤良) (2025) Nano-Scale Insights into Clay Minerals Regulating the Fe(II)-Catalyzed Ferrihydrite Transformation under Anoxic Conditions. Environmental Science & Technology. 59,3982-3991.?論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.4c11232?圖1 不同體系中水鐵礦的轉(zhuǎn)化速率、產(chǎn)物類型及含量圖2 不同體系中Fe(II)、活性Fe(III)濃度變化圖3 黏土礦物表面星狀孿晶針鐵礦和六方片狀磁鐵礦的微觀結(jié)構(gòu)分析圖4 黏土礦物制約Fe(II)催化水鐵礦相轉(zhuǎn)化的機(jī)理示意圖
    2025-06-03
  • 南海海洋所?|?深海青霉菌中骨架新穎sorbicillinoids生物堿及抗炎活性研究取得新進(jìn)展
    近日,中國科學(xué)院南海海洋研究所熱帶海洋生物資源與生態(tài)實(shí)驗(yàn)室劉永宏團(tuán)隊(duì)在深海來源真菌中抗炎活性次級代謝產(chǎn)物取得重要進(jìn)展,相關(guān)成果“Sorbicillalanines A and B,Two [6,5,6] Hybrid-Sorbicillinoid Alkaloids from Deep-Sea-Derived Penicillium sp. Co-Cultured with SpongeDerived Setosphaeria sp.”發(fā)表于Organic letters(有機(jī)化學(xué)通訊)。中國科學(xué)院南海海洋研究所助理研究員龐小艷為第一作者,首都兒科研究所教授郭鵬,中國科學(xué)院南海海洋研究所研究員王俊鋒、劉永宏為共同通訊作者。深海極端環(huán)境中的生物需要適應(yīng)高壓、高鹽、無光照、低溫、低氧及營養(yǎng)匱乏等嚴(yán)酷條件,合成次級代謝產(chǎn)物是其重要的生存策略,因此,深海來源微生物是海洋藥物及其先導(dǎo)化合物的重要來源。劉永宏研究團(tuán)隊(duì)前期從印度洋深海沉積物來源的Penicillium sp.SCSIO06871中發(fā)現(xiàn)了系列新穎sorbicillinoids結(jié)構(gòu),部分化合物顯示抗菌和α-葡萄糖苷酶抑制活性(Bioorganic Chemistry,2021,107: 104600);團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步挖掘該菌株代謝sorbicillinoid類化合物潛能,通過與海綿來源毛球腔屬真菌SCSIO41009在真菌2號培養(yǎng)基中進(jìn)行混合培養(yǎng),發(fā)現(xiàn)了2個含哌啶2-酮環(huán)的[6,5,6]稠三環(huán)新穎骨架的混雜聚合sorbicillinoid生物堿結(jié)構(gòu)。通過波譜學(xué)分析、ECD和碳譜計(jì)算確定了他們的立體結(jié)構(gòu)。其中,sorbicillalanine A在LPS誘導(dǎo)的小鼠巨噬細(xì)胞中具有強(qiáng)抗炎活性,能有效抑制炎介質(zhì)NO的產(chǎn)生,抑制促炎癥因子IL-6、TNF-α、MCP-1的釋放和表達(dá),上調(diào)抗炎因子IL-4、IL-10和Arg-1的表達(dá),促進(jìn)M2極化,且可改善LPS誘導(dǎo)的NAD+/NADH比例失衡,同時抑制細(xì)胞凋亡通路上細(xì)胞凋亡因子Fas、Bax和caspase-3的表達(dá)。該研究挖掘深海源真菌次級代謝潛能,提供了新的抗炎先導(dǎo)分子。本研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金區(qū)域聯(lián)合基金-重點(diǎn)項(xiàng)目、廣州市重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目和廣東省海洋經(jīng)濟(jì)發(fā)展專項(xiàng)基金項(xiàng)目的資助。深海來源 Penicillium sp.與海綿來源Setosphaeria sp.混合培養(yǎng)代謝新穎sorbicillinoidsSorbicillalanine A促進(jìn)巨噬細(xì)胞M2極化的抗炎活性論文信息:Xiaoyan Pang,Xue Ren,Weihao Chen,Bin Yang,Xuefeng Zhou,Xinpeng Tian,Peng Guo,* Junfeng Wang,* Yonghong Liu*,Sorbicillalanines A and B,Two [6,5,6] Hybrid-Sorbicillinoid Alkaloids from Deep-Sea-Derived Penicillium sp. Co-Cultured with Sponge-Derived Setosphaeria sp. Organic letters,2025,doi/10.1021/acs.orglett.5c01609.文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.orglett.5c01609
    2025-06-04
  • 亞熱帶生態(tài)所?|?國家自然科學(xué)基金區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金“微生物介導(dǎo)日糧纖維調(diào)控寧鄉(xiāng)豬肌纖維類型的轉(zhuǎn)化機(jī)制”項(xiàng)目啟動會召開
    5月19日,中國科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所組織召開國家自然科學(xué)基金區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金微生物介導(dǎo)日糧纖維調(diào)控寧鄉(xiāng)豬肌纖維類型的轉(zhuǎn)化機(jī)制項(xiàng)目啟動會。5月19日,中國科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所組織召開國家自然科學(xué)基金區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金“微生物介導(dǎo)日糧纖維調(diào)控寧鄉(xiāng)豬肌纖維類型的轉(zhuǎn)化機(jī)制”項(xiàng)目啟動會。湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)馬海明教授、中南大學(xué)查安東博士、湖南金高特生物科技有限公司陳小洪博士,以及中國科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所李鳳娜研究員等特邀指導(dǎo)專家參加了啟動會。會議由中國工程院院士、亞熱帶生態(tài)所首席研究員印遇龍主持。會上,段葉輝副研究員詳細(xì)介紹了研究背景、關(guān)鍵科學(xué)問題、研究內(nèi)容與實(shí)施方案、特色與創(chuàng)新、合作單位分工、預(yù)期成果和經(jīng)費(fèi)預(yù)算等情況。專家組肯定了項(xiàng)目設(shè)置方面的創(chuàng)新性,同時針對技術(shù)路線、前言技術(shù)應(yīng)用等內(nèi)容進(jìn)行充分討論,并針對項(xiàng)目實(shí)施過程中重點(diǎn)、難點(diǎn)和關(guān)鍵點(diǎn)等問題提出寶貴意見和建議,為項(xiàng)目的順利實(shí)施奠定了良好基礎(chǔ)。據(jù)悉,該項(xiàng)目執(zhí)行日期為2025年至2028年,針對湖南特色地方品種-寧鄉(xiāng)豬耐粗飼、肉質(zhì)優(yōu)良特征,從微生物-日糧纖維調(diào)控肌纖維類型轉(zhuǎn)化入手,揭示其優(yōu)良肉質(zhì)性狀形成的分子基礎(chǔ)以及微生物調(diào)控肌纖維類型轉(zhuǎn)化的機(jī)制,為充分挖掘和利用地方豬種質(zhì)資源提供嶄新思路。段葉輝匯報(bào)項(xiàng)目實(shí)施方案
    2025-05-22
  • 廣州能源所在精確構(gòu)建納米級核殼載氧體增強(qiáng)化學(xué)鏈制氫穩(wěn)定性方面取得進(jìn)展
    氫能作為終極清潔能源可有效規(guī)避溫室效應(yīng),近年來化學(xué)鏈制氫 (CLHP) 作為一種高效靈活的能源轉(zhuǎn)化與制備平臺獲得廣泛關(guān)注,但該技術(shù)對載氧體的選擇具有十分嚴(yán)格的要求,需同時具備較高的氧容量、可調(diào)控的反應(yīng)活性并在苛刻工況下依然能保持結(jié)構(gòu)完整。氫能作為終極清潔能源可有效規(guī)避溫室效應(yīng),近年來化學(xué)鏈制氫 (CLHP) 作為一種高效靈活的能源轉(zhuǎn)化與制備平臺獲得廣泛關(guān)注,但該技術(shù)對載氧體的選擇具有十分嚴(yán)格的要求,需同時具備較高的氧容量、可調(diào)控的反應(yīng)活性并在苛刻工況下依然能保持結(jié)構(gòu)完整。載氧體在晶格氧釋放和恢復(fù)過程中發(fā)生燒結(jié)、團(tuán)聚和失活,是制約化學(xué)鏈工藝大規(guī)模工業(yè)化的主要原因之一。載氧體發(fā)展至今,其結(jié)構(gòu)從簡單的宏觀機(jī)械混合逐漸趨向于微觀納米調(diào)控,由此提升活性和穩(wěn)定性。核殼結(jié)構(gòu)載氧體具備優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度,能有效避免活性組分浸出。然而,惰性組分的引入不可避免地降低了載氧體的活性,且針對多級載氧體晶格氧的遷移轉(zhuǎn)化以及金屬離子的運(yùn)動過程仍缺乏系統(tǒng)的研究。如何精準(zhǔn)調(diào)控、平衡載氧體活性和穩(wěn)定性之間的“蹺蹺板”問題,已成為亟待解決的關(guān)鍵問題。針對這一問題,廣州能源研究所新興固廢高值循環(huán)研究中心廢棄物處理與資源化利用科研團(tuán)隊(duì)黃振研究員和東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李翠勤教授創(chuàng)新性設(shè)計(jì)并合成了系列具有精準(zhǔn)外殼厚度、納米級限域的多級核殼結(jié)構(gòu)載氧體Fe2O3@SiO2,深入探究惰性載體厚度與空間結(jié)構(gòu)對載氧體穩(wěn)定性與傳質(zhì)速率的雙重影響機(jī)制,旨在尋求化學(xué)鏈制氫過程中活性與穩(wěn)定性的動態(tài)平衡。研究結(jié)果表明,薄殼層 (70 nm) 展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性,連續(xù)30次氧化還原循環(huán)性能保持穩(wěn)定;而厚殼層 (200 nm) 因反應(yīng)過程中生成大量的惰性Fe2SiO4導(dǎo)致快速失活。研究還利用聚焦離子束-透射電子顯微鏡(FIB-TEM)結(jié)合原位透射電子顯微鏡(in-situ TEM)直觀揭示了惰性SiO2殼層的限域作用,有效抑制了Fe2O3的團(tuán)聚行為。這種獨(dú)特的核殼結(jié)構(gòu)與可控殼層厚度為具有空間結(jié)構(gòu)的高效長壽命載氧體的設(shè)計(jì)合成提供新思路。Fe2O3@SiO2核殼結(jié)構(gòu)載氧體氧化還原活性和穩(wěn)定性之間的“蹺蹺板”問題Fe2O3@SiO2核殼結(jié)構(gòu)載氧體的合成和結(jié)構(gòu)表征Fe2O3和Fe2O3@SiO2 (FS) 的制氫性能和循環(huán)穩(wěn)定性研究該研究得到國家自然科學(xué)基金、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金等項(xiàng)目的資助。相關(guān)研究成果以Nanoconfinement-Engineered Iron-Based Redox Catalysts: Precise Shell Thickness Gradients Enhanced Durability of Chemical Looping Hydrogen Production為題發(fā)表于Journal of Energy Chemistry。論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jechem.2025.05.005?動態(tài)還原過程-釋放晶格氧內(nèi)部活性組分體積收縮動態(tài)氧化過程-恢復(fù)晶格氧內(nèi)部活性組分體積膨脹
    2025-05-22
  • 廣州地化所高名迪、王煜等-SA:地幔氧化還原狀態(tài)研究新進(jìn)展
    ????地幔氧化還原狀態(tài)對地球內(nèi)部揮發(fā)組分的遷移與儲存具有重要影響,進(jìn)而影響地球長期宜居性。深俯沖洋殼物質(zhì)可將氧化組分?jǐn)y帶進(jìn)入深部還原地幔,進(jìn)而導(dǎo)致深部地幔氧逸度(fO2)高度不均一。然而,由于深部地幔樣品稀缺,使得人們對深部氧化還原平衡機(jī)制的理解依然有限。????近日,中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所高名迪副研究員與王煜研究員、徐義剛研究員以及澳大利亞國立大學(xué)Stephen Foley教授合作,在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“Variable mantle redox states driven by deeply subducted carbon”的研究論文。該研究通過高溫高壓實(shí)驗(yàn)與超深金剛石包裹體成分對比研究的方法,揭示了再循環(huán)碳酸鹽如何改變地幔氧化還原狀態(tài),以及其對克拉通演化和深部碳循環(huán)的影響。????研究團(tuán)隊(duì)利用多面砧壓機(jī)在9-21?GPa高壓條件下開展了板片碳酸質(zhì)熔體與含金屬Fe地幔橄欖巖的反應(yīng)實(shí)驗(yàn),并將不同氧逸度條件下實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物成分與克拉通內(nèi)超深金剛石包裹體成分進(jìn)行了對比分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn),不同克拉通內(nèi)超硅石榴子石(majorite)和鐵方鎂石(ferropericlase)包裹體記錄了顯著不同的地幔氧化還原狀態(tài):南非Kaapvaal克拉通超深金剛石包裹體整體指示了氧化的地幔環(huán)境,而巴西Amazonia克拉通內(nèi)超深金剛石包裹體則反映了一個整體還原的地幔環(huán)境。圖1. 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物超硅石榴子石與天然超深金剛石中超硅石榴子石包裹體成分對比。????進(jìn)一步將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與板塊重建工作結(jié)合,研究團(tuán)隊(duì)認(rèn)為地幔熱狀態(tài)在該過程中起到了決定性作用:在非地幔柱條件下,板片碳酸質(zhì)熔體在與還原地幔反應(yīng)過程中被逐漸消耗直至完全被還原凍結(jié)為金剛石及Fe-C金屬相,因此地幔整體仍保持高度還原的狀態(tài)。而在地幔柱背景下,碳酸質(zhì)熔體與地幔的反應(yīng)過程會誘發(fā)地幔組分溶解至熔體中,其中溶解的Fe3+組分會緩沖碳酸鹽的還原凍結(jié)過程,進(jìn)而導(dǎo)致碳酸質(zhì)熔體在與還原地幔反應(yīng)的過程中穩(wěn)定存在。當(dāng)氧化的碳酸質(zhì)熔體上升遷移至克拉通根之后,會進(jìn)一步誘發(fā)克拉通根活化、巖石圈根拆沉與地表隆升、以及大規(guī)?;鹕阶饔煤虲O2釋放。圖2. 非地幔柱與地幔柱條件下碳酸鹽與地幔反應(yīng)過程模式圖。????本研究提出了一種統(tǒng)一模型,解釋了俯沖碳在不同地幔熱狀態(tài)下對氧化還原條件的調(diào)控路徑,并指出這種機(jī)制對克拉通穩(wěn)定性與深部碳循環(huán)具有關(guān)鍵意義。研究不僅加深了對地幔氧化還原狀態(tài)演化、克拉通穩(wěn)定性差異及金剛石形成機(jī)制的理解,也為全球碳循環(huán)提供了新視角。????該研究工作受國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年項(xiàng)目、科技部重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目以及中國科學(xué)院B類先導(dǎo)專項(xiàng)等項(xiàng)目的聯(lián)合資助。論文信息:Gao,M. (高名迪),Wang,Y.?(王煜)*,Foley,S.,Xu,Y-G (徐義剛).,2025. Variable mantle redox states driven by deeply subducted carbon. Science Advances,?eadu4985.
    2025-05-21
  • ?廣州能源所在“納米-生物雜化系統(tǒng)”脫氮研究方面取得系列進(jìn)展
    近日,中國科學(xué)院廣州能源研究所生物質(zhì)高值化利用研究中心生物質(zhì)能生化轉(zhuǎn)化科研團(tuán)隊(duì)利用能量耦合策略,設(shè)計(jì)出一種新型“納米-生物雜化系統(tǒng)”。該系統(tǒng)通過可見光輸入耦合微生物鐵腐蝕驅(qū)動、調(diào)節(jié)水體硝酸鹽去除,在無額外有機(jī)碳源輸入下,硝酸鹽去除速率最高達(dá)233.3 mg N/d/L。相關(guān)成果為低碳生物脫氮領(lǐng)域提供了重要理論依據(jù)和技術(shù)支撐。近日,中國科學(xué)院廣州能源研究所生物質(zhì)高值化利用研究中心生物質(zhì)能生化轉(zhuǎn)化科研團(tuán)隊(duì)利用能量耦合策略,設(shè)計(jì)出一種新型“納米-生物雜化系統(tǒng)”。該系統(tǒng)通過可見光輸入耦合微生物鐵腐蝕驅(qū)動、調(diào)節(jié)水體硝酸鹽去除,在無額外有機(jī)碳源輸入下,硝酸鹽去除速率最高達(dá)233.3 mg N/d/L。相關(guān)成果為低碳生物脫氮領(lǐng)域提供了重要理論依據(jù)和技術(shù)支撐。研究圖文摘要低碳氮比廢水由于缺乏電子供體難以實(shí)現(xiàn)氮去除。而以零價(jià)鐵作為電子供體可以實(shí)現(xiàn)脫氮,且該過程具有安全性高、成本低廉等優(yōu)勢。由于反硝化菌的代謝多樣性,微生物鐵氧化的作用始終是黑箱般的存在,目前受限于模式菌株的缺乏和獲取胞外電子機(jī)理未知。針對上述問題,研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了電活性菌Shewanella oneidensis和反硝化菌Pseudomonas aeruginosa共培養(yǎng)體系,以零價(jià)鐵作為唯一電子供體,硝酸鹽作為唯一電子受體,探究了“嗜鐵”反硝化可行性及其反應(yīng)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)S. oneidensis菌可作為生物引擎,收集并釋放鐵腐蝕產(chǎn)生的電子,用于P. aeruginosa菌脫氮過程。宏轉(zhuǎn)錄組學(xué)分析手段顯示,微生物電共生過程調(diào)控編碼反硝化酶、胞內(nèi)電子轉(zhuǎn)移蛋白以及群體感應(yīng)的基因表達(dá),對微生物脫氮具有重要作用。系統(tǒng)功能基因表達(dá)示意圖在進(jìn)一步在可見光調(diào)控下(λ=395 nm),該體系實(shí)現(xiàn)了硝酸鹽的反硝化與異化還原為銨的雙路徑協(xié)同。研究發(fā)現(xiàn)在光照下通過S. oneidensis菌自組裝形成的FeS納米顆粒介導(dǎo)微生物電子跨膜傳遞,從而提升電子利用效率。該體系實(shí)現(xiàn)了平均63.8 mg N/d/L的硝酸鹽去除率,以及27.1%的銨氮回收效率。更重要的是,該系統(tǒng)還成功與實(shí)際污水活性污泥耦合,在模擬廢水中表現(xiàn)出優(yōu)異的脫氮(233.3 mg N/d/L),顯示出較強(qiáng)的工程應(yīng)用潛力。種間電子傳遞過程中光電子、硝酸鹽利用路徑以上研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)課題、國家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目以及廣東省自然科學(xué)基金杰出青年項(xiàng)目資助。系列成果分別以Electric syntrophy-driven modulation of Fe0-dependent microbial denitrification和Light-regulated dentification and dissimilatory nitrate reduction by nano–bio electric syntrophic consortium為題,先后發(fā)表于環(huán)境領(lǐng)域頂刊Water Research。論文第一作者為高天宇特別研究助理,通訊作者為李穎研究員。論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.122722https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.123780
    2025-05-21
  • 廣州能源所在CH4和CO2共轉(zhuǎn)化制烯烴方面取得新進(jìn)展
    工業(yè)上乙烯的生產(chǎn)主要依賴于石油裂解工藝,但該工藝面臨著資源限制和環(huán)境問題的挑戰(zhàn),研究者一直在努力開發(fā)一種生產(chǎn)過程更可持續(xù)的乙烯生產(chǎn)替代方案。甲烷氧化偶聯(lián)(oxidation coupling of methane, OCM)通過一步反應(yīng)將甲烷直接轉(zhuǎn)化成烯烴,是非石油路線合成低碳烯烴的重要途徑,對于改善能源利用結(jié)構(gòu)及環(huán)境污染問題具有極大的促進(jìn)作用。傳統(tǒng)的OCM反應(yīng)將氧氣作為氧化介質(zhì),不可避免地帶來過度氧化反應(yīng)的發(fā)生,導(dǎo)致甲烷轉(zhuǎn)化率和烯烴選擇性存在“蹺蹺板矛盾”,極大程度上限制了烯烴收率。工業(yè)上乙烯的生產(chǎn)主要依賴于石油裂解工藝,但該工藝面臨著資源限制和環(huán)境問題的挑戰(zhàn),研究者一直在努力開發(fā)一種生產(chǎn)過程更可持續(xù)的乙烯生產(chǎn)替代方案。甲烷氧化偶聯(lián)(oxidation coupling of methane,OCM)通過一步反應(yīng)將甲烷直接轉(zhuǎn)化成烯烴,是非石油路線合成低碳烯烴的重要途徑,對于改善能源利用結(jié)構(gòu)及環(huán)境污染問題具有極大的促進(jìn)作用。傳統(tǒng)的OCM反應(yīng)將氧氣作為氧化介質(zhì),不可避免地帶來過度氧化反應(yīng)的發(fā)生,導(dǎo)致甲烷轉(zhuǎn)化率和烯烴選擇性存在“蹺蹺板矛盾”,極大程度上限制了烯烴收率。針對這一難題,廣州能源所新興固廢高值循環(huán)研究中心廢棄物處理與資源化利用科研團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了以CO2輔助的甲烷化學(xué)鏈氧化偶聯(lián)方法,將甲烷和二氧化碳兩種溫室氣體同時用于烯烴化學(xué)品的產(chǎn)生過程,并且保留了化學(xué)鏈反應(yīng)的概念。本研究報(bào)道了一種以MnO-Na2WO4/SiO2為載氧體的CO2輔助甲烷化學(xué)鏈制烯烴方法。反應(yīng)過程中CO2作為弱氧化劑補(bǔ)充載氧體上釋放的晶格氧,XPS分析證實(shí)了CO2的引入可以明顯提高反應(yīng)過程中載氧體表面氧物種濃度,維持反應(yīng)中的載氧體催化氧化活性,并且CO2的調(diào)控作用使得反應(yīng)過程中載氧體可以在更長時間內(nèi)勻速釋放晶格氧,從而提高甲烷轉(zhuǎn)化率和烯烴生成速率等關(guān)鍵指標(biāo)。同位素表征實(shí)驗(yàn)揭示了CO2與載氧體發(fā)生了充分的氧交換反應(yīng),交換過程中一部分氧物種保留在載氧體表面并參與到后續(xù)的氧化偶聯(lián)反應(yīng),同時反應(yīng)過程中少量CO2發(fā)生向烷烴生成的碳轉(zhuǎn)移途徑,從而實(shí)現(xiàn)了更高的CH4轉(zhuǎn)化率和烯烴產(chǎn)率。CO2輔助的甲烷化學(xué)鏈氧化偶聯(lián)反應(yīng)示意圖CH4-CO2在載氧體上的反應(yīng)路徑研究成果為以CH4和CO2為主要組分的沼氣、垃圾填埋氣等氣體高值化利用提供了借鑒意義。該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和廣東省自然科學(xué)基金杰出青年基金項(xiàng)目的資助。相關(guān)研究以CO2-assisted oxygen exchange to enhance the chemical looping oxidation coupling of methane為題發(fā)表于ACS Sustainable Chemistry & Engineering。論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acssuschemeng.5c01466
    2025-05-20
  • 華南植物園揭示熱帶山地雨林球囊霉素相關(guān)蛋白空間分異規(guī)律
    球囊霉素相關(guān)土壤蛋白(GRSP)作為叢枝菌根真菌(AMF)的重要代謝產(chǎn)物,在改良土壤結(jié)構(gòu)與表征土壤碳儲量方面具有關(guān)鍵作用。中國科學(xué)院華南植物園恢復(fù)生態(tài)學(xué)研究團(tuán)隊(duì)依托海南尖峰嶺60公頃熱帶山地雨林動態(tài)監(jiān)測樣地,系統(tǒng)解析了GRSP組分的空間分異特征及其對土壤有機(jī)碳的貢獻(xiàn)機(jī)制,為森林碳匯管理與生態(tài)系統(tǒng)恢復(fù)提供了科學(xué)依據(jù)。研究聚焦總球囊霉素相關(guān)蛋白(T-GRSP)和易提取球囊霉素相關(guān)蛋白(EE-GRSP)兩大組分,揭示了三方面重要規(guī)律:(1)地形梯度效應(yīng)顯著:T-GRSP與EE-GRSP含量呈山脊>山坡>山谷的垂直遞減格局,但其與土壤有機(jī)碳(SOC)的比值(T-GRSP/SOC、EE-GRSP/SOC)在山谷區(qū)域達(dá)到峰值。(2)環(huán)境驅(qū)動因子分異:山脊區(qū)GRSP含量主要受土壤全氮、速效磷和pH調(diào)控,而山谷區(qū)GRSP/SOC比值則主要響應(yīng)pH變化。(3)生物多樣性關(guān)聯(lián)特征:整體樹木多樣性水平與EE-GRSP/SOC呈顯著正相關(guān),但AM樹種豐富度及生物量未顯現(xiàn)顯著影響。該研究首次闡明熱帶山地雨林GRSP空間分異的地形-環(huán)境-生物協(xié)同驅(qū)動機(jī)制,證實(shí)景觀異質(zhì)性與生物多樣性對土壤碳固存的關(guān)鍵調(diào)控作用。研究成果為優(yōu)化森林碳管理策略、提升生態(tài)系統(tǒng)恢復(fù)力提供了新視角,特別強(qiáng)調(diào)在碳中和實(shí)踐中需綜合考慮微地形特征與生物多樣性保育。相關(guān)研究成果已近期發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Plant and Soil(《植物與土壤》)上。中國科學(xué)院華南植物園博士后丁彰琦和中國林業(yè)科學(xué)研究院熱帶林業(yè)研究所李艷朋博士為論文共同第一作者,華南植物園劉占鋒研究員和中國林業(yè)科學(xué)院熱帶林業(yè)研究所許涵研究員為論文共同通訊作者,該研究得到廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究旗艦項(xiàng)目和國家自然科學(xué)基金等資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1007/s11104-025-07515-2圖1. 尖峰嶺熱帶山地雨林三類地形中球囊霉素相關(guān)蛋白分布特征對比。注:T-GRSP,總球囊霉素相關(guān)蛋白;EE-GRSP,易提取球囊霉素相關(guān)蛋白;SOC,土壤有機(jī)碳。
    2025-05-20
  • 華南植物園從檸檬桉果實(shí)中發(fā)現(xiàn)抑制銅死亡活性新骨架成分Corymbinols A和B
    銅死亡(Cuproptosis)作為近年來新發(fā)現(xiàn)的銅依賴程序性細(xì)胞死亡方式,已被證實(shí)與神經(jīng)退行性疾病等重大疾病的病理機(jī)制存在密切關(guān)聯(lián)。銅螯合劑可抑制銅死亡的發(fā)生,但銅死亡特異性抑制劑的研發(fā)仍處于探索初期。近期,中國科學(xué)院華南植物園戰(zhàn)略植物資源保育與利用團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)院昆明植物研究所植物化學(xué)生物學(xué)團(tuán)隊(duì)展開合作,從檸檬桉(Corymbia citriodora)果實(shí)中分離并鑒定了兩個具有新穎骨架結(jié)構(gòu)的多環(huán)多甲基間苯三酚類化合物——Corymbinols?A(1)和B(2a/2b)(圖1)。通過構(gòu)建elesclomol (ES)/CuCl2誘導(dǎo)的HepG2細(xì)胞銅死亡模型,研究發(fā)現(xiàn)Corymbinol A在20?μM濃度下表現(xiàn)出一定的銅死亡抑制活性。檸檬桉(C. citriodora)是桃金娘科傘房桉屬的一種高大喬木,其枝葉和樹脂已被廣泛用于提取具有抗菌和抗炎活性的成分。然而,長期以來,檸檬桉的果實(shí)并未受到化學(xué)研究的充分關(guān)注。本研究團(tuán)隊(duì)通過核磁共振(NMR)、電子圓二色光譜(ECD)及X射線單晶衍射技術(shù),成功解析了corymbinols?A和B的復(fù)雜結(jié)構(gòu)。其中,corymbinol A具有前所未有的6/6/10/6/6五環(huán)骨架,該骨架由倍半萜單元(C15)與雙β-三酮通過連續(xù)兩步雜Diels–Alder(HDA)環(huán)加成形成;corymbinol B為一對對映異構(gòu)的雙β-三酮-二氫查耳酮雜合物。銅與線粒體三羧酸循環(huán)中的酯化酶結(jié)合而導(dǎo)致蛋白質(zhì)毒性應(yīng)激,并最終導(dǎo)致細(xì)胞銅死亡。本研究通過銅離子載體elesclomol與Cu2+聯(lián)用構(gòu)建銅死亡誘導(dǎo)模型,旨在發(fā)現(xiàn)非銅螯合劑的銅死亡抑制劑。實(shí)驗(yàn)表明,corymbinol A在20?μM濃度下可部分逆轉(zhuǎn)由于Cu2+過度積累導(dǎo)致的肝母細(xì)胞瘤HepG2細(xì)胞的銅死亡。同時corymbinol A部分回復(fù)了銅死亡相關(guān)線粒體鐵硫簇蛋白ACO2和SDHB的表達(dá)水平。研究團(tuán)隊(duì)還提出了其生物合成路徑:桃金娘科植物中廣泛存在的β-三酮單體(leptospermone)經(jīng)還原、脫水生成關(guān)鍵中間體ii,該中間體分別與hedycaryol和2,4,6-三羥基二氫查爾酮發(fā)生HDA環(huán)加成反應(yīng),從而形成了化合物corymbinol?C(3)和4,化合物3和4進(jìn)一步與中間體ii發(fā)生HDA反應(yīng),最終分別生成corymbinols?A(1)和B(2)(圖2)。該研究不僅拓展了多環(huán)多甲基間苯三酚類化合物的化學(xué)多樣性,還為靶向銅死亡的藥物研發(fā)提供了全新的分子骨架。相關(guān)研究成果以“Corymbinols A and B: Bis-β-triketone Conjugates of Sesquiterpene and Chalcone from the Fruit of?Corymbia citriodora”為題發(fā)表于國際權(quán)威期刊Organic Letters(《有機(jī)化學(xué)通訊》)。中國科學(xué)院華南植物園李玉林博士后、中國科學(xué)院昆明植物研究所丁驍副研究員和段先樂碩士研究生為本文的共同第一作者。華南植物園邱聲祥研究員和中國科學(xué)院昆明植物研究所郝小江研究員為本文的共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院科技服務(wù)網(wǎng)絡(luò)計(jì)劃的資助。文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.orglett.5c01245?圖1. 檸檬桉(C. citriodora)果實(shí)中發(fā)現(xiàn)新穎骨架結(jié)構(gòu)化合物圖2. Corymbinols A和B可能生源途徑(左),化合物1抑制銅死亡活性(右)
    2025-05-20
  • 深圳先進(jìn)院|在活細(xì)菌中合成金屬-聚合物納米復(fù)合物:探索細(xì)胞內(nèi)材料構(gòu)筑新路徑(Angew. Chem.)
    將活體生物系統(tǒng)作為材料合成平臺,已成為功能性納米復(fù)合材料研究的一個重要方向。相比傳統(tǒng)的體外合成方法,細(xì)胞內(nèi)原位構(gòu)建材料具有環(huán)境友好、反應(yīng)溫和、空間控制精確等優(yōu)勢。因此,如何有效調(diào)動細(xì)胞這一“天然反應(yīng)器”的功能,引導(dǎo)其在體內(nèi)合成復(fù)雜納米結(jié)構(gòu),成為當(dāng)前亟需攻克的關(guān)鍵技術(shù)難題。將活體生物系統(tǒng)作為材料合成平臺,已成為功能性納米復(fù)合材料研究的一個重要方向。相比傳統(tǒng)的體外合成方法,細(xì)胞內(nèi)原位構(gòu)建材料具有環(huán)境友好、反應(yīng)溫和、空間控制精確等優(yōu)勢。因此,如何有效調(diào)動細(xì)胞這一“天然反應(yīng)器”的功能,引導(dǎo)其在體內(nèi)合成復(fù)雜納米結(jié)構(gòu),成為當(dāng)前亟需攻克的關(guān)鍵技術(shù)難題。近期,中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院耿晉研究員團(tuán)隊(duì)在Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表研究論文,題為“Intracellular Polymerization Induced Self-Assembly and Gold Nanocomposite Synthesis in Living Bacteria”。該工作發(fā)展了一種基于細(xì)胞內(nèi)聚合誘導(dǎo)自組裝(iPISA)的新策略,實(shí)現(xiàn)了在活大腸桿菌中合成金–聚合物納米復(fù)合物,將細(xì)菌轉(zhuǎn)化為“活體納米制造工廠”。細(xì)胞內(nèi)自組裝的設(shè)計(jì)與調(diào)控研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一系列結(jié)構(gòu)和電荷性質(zhì)不同的聚合單體,通過RAFT聚合機(jī)制在細(xì)胞內(nèi)引發(fā)自組裝。結(jié)果發(fā)現(xiàn),不同電荷特性的聚合物與細(xì)胞膜的相互作用差異顯著,直接影響材料的空間分布。某些配方更傾向于在細(xì)胞內(nèi)部形成納米復(fù)合物,而另一些則主要定位于細(xì)胞表面。這一結(jié)果為調(diào)控納米材料的合成位置提供了可行策略:只需調(diào)整反應(yīng)體系中的關(guān)鍵成分,即可實(shí)現(xiàn)在胞內(nèi)或胞外構(gòu)筑功能材料。拓展功能:構(gòu)建細(xì)菌-材料雜合體系用于光催化反應(yīng)除了材料合成,該體系在功能拓展方面也表現(xiàn)出良好潛力。團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步利用“負(fù)載”金-聚合物復(fù)合材料的大腸桿菌,開展了光催化反應(yīng)研究。結(jié)果表明,這些“雜合細(xì)菌”能夠在溫和條件下催化醛醇縮合反應(yīng),有效合成2-乙基己烯醛。此外,復(fù)合材料中的金納米顆??晌湛梢姽猓ぐl(fā)高能電子,從而提升聚合物材料的光催化活性。在染料羅丹明B的降解實(shí)驗(yàn)中,該體系亦表現(xiàn)出優(yōu)異效率,顯示出在環(huán)境治理領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。展望與意義本研究展示了活細(xì)菌在納米復(fù)合材料原位構(gòu)建中的獨(dú)特優(yōu)勢,為綠色合成提供了新策略。通過精確調(diào)控細(xì)胞內(nèi)外的反應(yīng)行為,該方法有望在催化、傳感、生物制造等領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)更廣泛應(yīng)用。該工作由中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院耿晉研究員、戴卓君研究員和澳門大學(xué)郭珩輝研究員共同通訊,博士研究生張?jiān)娏釣榈谝蛔髡摺Q芯揩@得國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省珠江人才計(jì)劃以及深圳市醫(yī)學(xué)研究專項(xiàng)等資助支持。
    2025-05-19